在印度、中国等许多地区的地下水,常同时存在砷(主要以砷酸根AsO₄³⁻形式)和氟(F⁻)超标的问题,这两种污染物都对人体健康构成严重威胁。传统的共沉淀、吸附等方法往往对其中一种离子去除效果佳,而对另一种则效率低下,需要多级串联处理。电容去离子(CDI)作为一种电化学水处理技术,通过电极吸附离子,具有操作简便、能耗低的优点。然而,常规碳电极对砷和氟这两种阴离子没有选择性,且吸附容量有限。钴铁氧体(CoFe₂O₄)是一种尖晶石型双金属氧化物,其表面的Co和Fe位点对砷酸根和氟离子都有很强的特异亲和力,是一种潜力巨大的赝电容吸附材料。将其与高导电的碳纳米管(CNT)复合,可构建高性能的赝电容CDI电极。
本研究通过水热法在CNT网络上原位生长了CoFe₂O₄纳米颗粒,制成复合电极。在不对称CDI系统(以活性炭为对电极)中,向CoFe₂O₄/CNT电极施加正电位,对水中的As(V)和F⁻进行电吸附。实验结果显示,在1.2V电压下,该复合电极对As(V)和F⁻的吸附容量分别达到120mg/g和55mg/g,远高于纯CNT电极(主要靠双电层电容)。更为关键的是,在含有高浓度Cl⁻、SO₄²⁻和HCO₃⁻等竞争离子的模拟地下水中,该电极对砷和氟仍展现出极佳的选择性吸附能力,处理出水中As和F的浓度均低于WHO的饮用水标准。其优异的选择性源于AsO₄³⁻和F⁻与CoFe₂O₄表面的Co-OH和Fe-OH基团发生的特异性配体交换和内层络合反应,而Cl⁻和SO₄²⁻则主要靠较弱的外层静电吸附。
吸附饱和后的电极,通过简单地反接电位或短接,即可将吸附的砷和氟高效脱附到极少量浓缩液中,实现电极再生和污染物浓缩。经过10个吸附-脱附循环,电极的吸附容量保持率超过90%。浓缩液中的砷和氟浓度极高,便于后续通过沉淀法(如钙盐沉淀除氟、铁盐除砷)进行集中处理和处置。该CDI系统通过赝电容电极材料的设计,成功将电化学离子分离技术应用于高选择性去除地下水中两种高毒阴离子,为分散式供水安全提供了一种便捷、高效的电驱动净水方案。
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