单原子催化剂因其100%的原子利用率而成为催化领域的研究前沿。将单原子钴（Co）锚定在氮掺杂的碳纳米片上，可以制备高效的非均相PMS催化剂。然而，高表面能的单原子在热解和反应过程中极易迁移团聚，如何提高其稳定性是关键技术难点。利用二维碳纳米片的限域效应，将单原子Co-Nₓ位点嵌入碳晶格的平面内，可以极大地增强其稳定性。此外，碳纳米片的超薄厚度（几纳米）提供了极高的比表面积和畅通的传质通道。本研究以廉价的小分子（葡萄糖、尿素、钴盐）为前驱体，通过一种简单的一步热解-剥离法，合成了超薄（<5nm）的Co/N共掺杂碳纳米片（Co-N-CN），钴以高密度的Co-N₄构型单分散于碳平面上。

  球差电镜和X射线吸收精细结构谱（XAFS）共同证实了钴的单原子分散特征和Co-N₄配位构型。在活化PMS降解水中布洛芬的实验中，Co-N-CN在5分钟内即可将污染物完全去除，其单位金属钴的催化活性（周转频率TOF）是传统Co₃O₄纳米颗粒的近100倍。自由基淬灭和EPR实验表明，该体系以非自由基的单线态氧（¹O₂）和表面活化复合物为主要活性物种，降解过程受水中背景干扰极小。更为重要的是，碳纳米片平面内的共价键合和限域效应，赋予了单原子钴卓越的稳定性。在长达60小时的连续流催化反应中，出水钴离子浓度始终低于10μg/L，催化活性未见衰减。

  DFT计算揭示了单原子Co-N₄位点活化PMS产生¹O₂的微观机制和限域效应。PMS分子以侧基方式吸附在Co原子上，其O-O键被显著拉伸。由于单原子位点被限域在碳平面内，其与PMS的电子转移路径被高度约束，倾向于发生双电子转移并释放¹O₂，而非单电子转移产生SO₄·⁻。该研究通过一种简便的合成策略，成功构建了兼具超高原子效率、卓越稳定性和独特非自由基选择性的单原子钴催化剂，为水中微量药物类污染物的深度净化提供了先进的材料平台。

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