抗生素和其诱导产生的抗性基因(ARGs)的同步去除是污水处理的新挑战。传统电芬顿的平面电极存在O₂传质慢、H₂O₂产率低、与污染物接触不充分的问题。流通式膜电极,通过强制废水穿透多孔电极,可将O₂和污染物的传质模式从扩散转变为对流传质,极大提升了反应速率。FeOCl是一种具有独特层状结构的二维铁基材料,其层间的Fe-O-Fe链对H₂O₂具有极高的活化效率,且其在近中性pH下的活性远优于传统铁氧化物。将超薄的FeOCl纳米片原位负载于高导电、自支撑的CNT膜上,构建流通式阴极,可以充分发挥流通式设计的传质优势和FeOCl的高催化活性。
本研究通过真空抽滤和原位沉积法,在CNT膜纤维上均匀生长了FeOCl纳米片。以此膜为阴极,构建了一个流通式电芬顿系统。含微量磺胺类抗生素和其游离抗性基因(sul1, sul2等)的废水,垂直穿透该膜阴极。在膜孔内部,溶解的O₂被CNT高效还原为H₂O₂,随即被邻近的FeOCl纳米片活化,产生高浓度的·OH。抗生素和ARGs分子在对流传质驱动下与·OH充分接触,在极短的水力停留时间(<30秒)内,抗生素的去除率超过95%,游离ARGs的丰度下降了2-3个数量级。其处理效能是传统平行板电芬顿反应器的10倍以上。
EPR和自由基淬灭实验证实,·OH是该体系的主要活性物种。FeOCl在近中性pH(5-7)下展现了稳定的高催化活性,克服了传统芬顿的pH限制。连续运行和循环测试表明,该膜电极具有良好的稳定性和可重复使用性,Fe离子溶出浓度极低。该研究成功地将二维高效铁基催化剂与流通式膜电极设计相结合,为解决水中微量高风险抗生素和抗性基因的同步深度净化难题,提供了高效、紧凑、可工程化的电化学新装备。
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