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铜掺杂ZnIn₂S₄/还原氧化石墨烯(Cu-ZIS/rGO)光催化产H₂O₂及原位降解污染物

文章出处:人气: 发表时间:2023-01-25 18:30

  过氧化氢(H₂O₂)是一种重要的绿色氧化剂。利用太阳光、水和空气中的氧气,通过光催化过程原位合成H₂O₂,并即时用于水中有机污染物的降解,是极富吸引力的可持续水处理模式。ZnIn₂S₄(ZIS)是一种具有可见光响应、层状结构的优良光催化材料,其导带位置满足通过两电子氧还原反应(ORR)产H₂O₂的热力学要求。然而,纯ZIS光生载流子复合率高,且其表面缺乏高效催化ORR的活性位点。通过在ZIS晶格中进行Cu⁺/Cu²⁺掺杂,可以引入杂质能级,拓宽可见光吸收范围,并作为反应活性中心。Cu⁺位点被证实可以高效地通过两电子ORR选择性地生成H₂O₂。将Cu-ZIS与高导电的rGO复合,进一步促进光生电子向ORR活性位点的转移,抑制复合。

  

  本研究合成的Cu-ZIS/rGO复合材料,在可见光照射和不添加任何牺牲剂的条件下,展现了极高的光催化产H₂O₂速率,远高于纯ZIS和Cu-ZIS。产生的H₂O₂在反应体系中可以发生原位分解(被光生电子和Cu⁺活化),产生强氧化性的·OH。因此,在同一个光催化体系中,就实现了“太阳能驱动原位产H₂O₂-即时活化产·OH-同步降解污染物”的完整链条。在可见光照射下,该体系对水中双酚A、苯酚等模型污染物的降解速率极快,且矿化率较高。自由基捕获实验证实了·OH的主要降解贡献。该研究提供了一种在无外部能量和化学品投入下,仅利用太阳光、空气和水,即可自供给H₂O₂并净化水中有机污染物的自循环光催化体系。

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