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α-Fe₂O₃/SnS₂Z型异质结光阳极光电催化氧化水中As(III)及同步回收As(V)

文章出处:人气: 发表时间:2023-04-30 16:39

  地下水中无机砷主要以高毒的As(III)和低毒的As(V)形式存在。将As(III)氧化为As(V)是解毒和后续去除的关键步骤。光电催化技术利用光阳极在光照和偏压下产生的强氧化性空穴和·OH,可以高效地将As(III)氧化为As(V),相比传统化学氧化法,无需投加任何氧化剂。α-Fe₂O₃(赤铁矿)是一种窄带隙、可见光响应的稳定光阳极材料,但其导电性和空穴扩散长度较短。SnS₂是一种窄带隙的二维层状半导体,具有优异的可见光吸收性能。将α-Fe₂O₃与SnS₂通过能带匹配构建Z型异质结,可以克服各自的缺点。在Z型机制下,SnS₂导带的光生电子与α-Fe₂O₃价带的光生空穴在界面复合,从而保留了SnS₂价带的强氧化性空穴和α-Fe₂O₃导带的强还原性电子。

  

  实验结果显示,α-Fe₂O₃/SnS₂光阳极在可见光和+0.5V偏压下,在20分钟内可将初始浓度5mg/L的As(III)完全氧化为As(V),氧化速率远高于纯α-Fe₂O₃或SnS₂。这些被保留在SnS₂价带上的长寿命空穴具有极强的氧化能力(>2.0V vs. RHE),是氧化As(III)为As(V)的活性物种。同时,生成的As(V)以阴离子形式存在于溶液中。利用光电催化系统的外加电场,可以驱动As(V)阴离子透过阴离子交换膜,从光阳极室定向迁移至阴极室或独立的吸附区,从而在解毒的同时,实现砷的同步分离和浓缩回收。

  

  实验结果表明,通过离子交换膜辅助的电驱动分离,在阴极室回收了超过80%的As(V),浓缩倍数为5倍。在连续运行测试中,光阳极的光电流和氧化/分离性能保持稳定。该研究为水中砷污染提供了一种无需化学药剂、集高效氧化解毒和电驱动分离富集于一体的新型光电催化处理技术,具有良好的应用前景。

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