利用可再生的太阳能驱动高级氧化过程,是实现废水处理可持续发展的理想途径。然而,单一的光催化通常面临光生载流子复合率高、对可见光利用有限等局限。光电催化通过施加偏压解决了部分问题,但外接电源仍消耗额外电能。本研究设计并构建了一个完全自驱动、由太阳光提供全部能量输入的光催化-电芬顿耦合系统。其核心元件是一个由多个染料敏化太阳能电池串联而成的光电池板,它将一部分太阳光转为电能。该电能的输出端,与一个双光电极反应器相连。该反应器包含一个BiVO₄-WO₃复合光阳极(吸收另一部分太阳光),和一个石墨毡气体扩散阴极。光阳极在光照下产生具有强氧化能力的空穴;同时,外加偏压将光阳极的光生电子抽取并注入到阴极,在阴极高效还原氧气生成H₂O₂。更为精妙的是,在阴极表面原位生成的H₂O₂,与体系中预先加入或原位产生的Fe²⁺离子(或利用阴极自身的还原能力将Fe³⁺还原为Fe²⁺),构成电芬顿反应,源源不断地产生·OH。
在AM 1.5G标准模拟太阳光照射下,该系统展现了极高的处理效率。对于单一污染物(罗丹明B、双酚A),在90分钟内其降解率和TOC矿化率均接近100%。对于多种污染物(罗丹明B、苯酚、对氯苯酚等)组成的混合体系,该系统也展现了高效的非选择性降解能力,所有组分在120分钟内近乎完全去除。整个过程中,除了太阳光和空气,无需输入任何外部电能或投加H₂O₂等化学氧化剂,完全实现了“光-电-化学能”的原位转化与自驱动。
能量效率分析显示,该耦合系统在单位面积光照下处理污染物的速率和能量利用效率,远高于单独光催化、单独光电催化或单独电芬顿过程。这一优越性能源于其巧妙的设计,不仅将太阳光能在空间上分离为光催化和电催化两部分并协同利用,而且通过光生电子的外电路传输,从根本上解决光阳极载流子复合的难题,同时赋予阴极强大的产H₂O₂和活化产·OH的功能。该系统为开发零电耗、零药剂添加的分布式、利用太阳能进行工业废水深度处理的技术平台,提供了一个极具前瞻性的成功范例。
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